ที่มาของมูลนิธิสมเด็จพระเทพฯ เกิดจากขณะทรงศึกษาอยู่คณะโบราณคดี พระองค์ทรงสังเกตว่าเด็กที่มาเฝ้ารับเสด็จฯ อยู่เสมอบางคนไม่ได้ไปโรงเรียน จึงโปรดเกล้าฯ ให้ ศ.ดร.อุไรศรี วรศะริน จัดหาที่เรียนและดูแลความเป็นอยู่ต่างพระเนตรพระกรรณ จึงเกิดเป็นแนวคิดให้แก่บุคคลากรของมหาวิทยาลัยที่จะจัดตั้งกองทุนนี้ขึ้น

หนังสือรวมพระฉายาลักษณ์ ที่ทรงทำร่วมกับพระสหายในรุ่นปริญญาโท รวบรวมภาพถ่ายของพระองค์ ขณะเรียนที่มหาวิทยาลัยศิลปากร เพื่อนำรายได้จัดไว้เป็นทุนการศึกษา ให้กับเยาวชนที่ขาดแคลนทุนทรัพย์